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中国科学院合肥物质科学研究院团队破解钙钛矿电池寿命基因难题
据中国科学院合肥物质科学研究院网站11月2日消息,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所、中国科学院光伏与节能材料重点实验室潘旭研究员和田兴友研究员团队与韩国成均馆大学Nam-Gyu Park教授、华北电力大学戴松元教授合作,成功在反式钙钛矿太阳电池研究方面取得新突破。研究团队首次发现钙钛矿阳离子面外分布不均匀是影响电池性能的主要原因,并通过设计1-(苯磺酰基)吡咯(PSP)作为添加剂均匀化钙钛矿薄膜相分布,获得了26.1%的光电转换效率(PCE)。相关成果于2023年11月2日加速在线发表(AAP)在《自然》(Nature)杂志上。
钙钛矿太阳电池是利用钙钛矿型的有机金属卤化物半导体作为吸光材料的太阳能电池,属于新概念太阳能电池,经过多年发展,传统的界面钝化及结晶调控方法很大程度上推动了电池效率的提升,但近年来相关研究中该电池效率的提升速度明显放缓,相关研究遇到了“瓶颈”。科研人员发现,钙钛矿薄膜内往往不可避免的会发生相分离现象,研究团队前期工作表明有效管理卤素相分离有助于提高器件性能(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 2213932)。高效率钙钛矿材料往往通过采用纯碘体系下的阳离子掺杂组分获得,尤其是FA1-xCsxPbI3体系,不同的阳离子组分在钙钛矿体相面外方向的分布对钙钛矿体相载流子扩散及界面抽取至关重要。深入研究阳离子面外方向分布,不但有助于理解钙钛矿体相载流子动力学过程,更有望推动钙钛矿太阳电池效率的进一步提升。但是钙钛矿体相的不同阳离子组分分布、以及影响电池稳定性和效率损失的原因目前尚不清楚。
基于此,研究团队从FA1-xCsxPbI3体系出发,通过元素定量分析研究了甲脒(FA)与铯(Cs)阳离子的纵向分布,结合飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)与X射线光电子谱(XPS),深度剖析发现无机Cs阳离子倾向于沉积在薄膜底部,有机FA阳离子在薄膜上界面处富集。在此基础上,研究团队对钙钛矿薄膜晶相分布进行了深度剖析,通过掠入射X射线衍射(GIXRD)与薄膜截面的透射电镜(TEM)分析,证明了在薄膜底部存在面间距较小的晶相,并且在薄膜底部显示出与富Cs钙钛矿相关的特征信号。这些实验充分说明阳离子面外方向的梯度不均匀分布,这也是首次可视化验证了钙钛矿薄膜的阳离子组分在面外不均匀分布。
研究团队通过原位试验方法进一步分析了这种梯度不均匀分布的原因,发现不同阳离子在结晶及相转变过程中的速率差过大是导致组分不均匀的主要原因。进而,团队设计了PSP分子以弥补不同阳离子间的结晶与相转速率差,制备出均匀化的钙钛矿薄膜。这种阳离子组分均匀分布的钙钛矿薄膜有效抑制了由底部富Cs相带来的准I型能级排列,极大程度上提升了载流子寿命及扩散长度,加强了载流子界面抽取。
研究团队利用PSP策略制备的反式钙钛矿太阳电池获得了26.1%的最高效率,认证效率为25.8%。此外,经2500小时最大功率电追踪后(MPPT),未封装的器件仍保持其初始 PCE 的 92% 的可靠运行稳定性。该研究工作表明,通过均匀化钙钛矿组分面外分布可获得优异电池性能,开辟了提升电池器件稳定性的新途径,有望打破钙钛矿太阳电池的效率瓶颈,为进一步提升高效、稳定的钙钛矿太阳电池提供了明确的方向,对推动PSCs走向商业化发展具有重要意义。
中国科学院合肥物质院固体所博士研究生梁政为该论文第一作者,南方科技大学章勇博士、固体所博士研究生徐慧芬为共同第一作者,固体所潘旭研究员为论文的第一通讯作者,固体所叶加久博士、成均馆大学Nam-Gyu Park教授和华北电力大学戴松元教授为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省杰出青年基金、合肥物质院院长基金等项目资助。
图1. 钙钛矿空间垂直的 FA-Cs 相分离:(a)由面外FA-Cs偏析引起的不均匀相分布图;(b)PSP的静电势(ESP)图像和分子结构;(c)对照样品和PSP器件的飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)光谱阳离子分布;(d)基于深度XPS的原子百分比分布;对照样品(e)和PSP处理样品(f)的HAADF透射电子显微镜图像(比例尺参考:200nm);对照样品(g)和 PSP(h)处理的钙钛矿薄膜底部收集的GIXRD 光谱。
图2. FA-Cs相分离的起源:(a)原位同步辐射掠入射广角X射线散射(原位GIWAXS)图谱揭示了结晶和相变过程;对照样品(b)和PSP样品(c)在结晶和相变过程中自由能演化的计算结果示意图;(d-e)X射线吸收精细结构谱(EXAFS)测量的傅里叶变换R空间结果图;(f)根据EXAFS测量计算出的Pb-O配位比图;(g)PSP和PSP(PbI2)络合物的FTIR谱图。
图3. 器件性能:(a)小面积钙钛矿太阳电池的J-V曲线;(b)钙钛矿太阳电池的IPCE曲线;(c)小面积钙钛矿太阳电池以LED模式运行的EQE曲线;(d)1cm2钙钛矿太阳电池的J-V曲线;钙钛矿太阳电池在(e)ISOS L-1I与(f)ISOS D-3标准下的运行稳定性。
科研人员在检测电池器件性能
- 责任编辑: 林琛力 
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